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仪表网 研发快讯】自旋极化激光是一种独特的相干光源，它通过自旋极化的载流子受激辐射来实现圆偏振激光发射，在手性光学、自旋电子学和谷电子学等领域展现出巨大的应用潜力。有机-无机杂化钙钛矿材料具备强的自旋轨道耦合作用和空穴自旋简并带来的独特能带结构，同时作为直接带隙半导体具备优异的激光发射性能，因此成为自旋极化激光器研究的有力候选材料。
在国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的支持下，化学研究所光化学实验室赵永生课题组和董海云课题组近年来一直致力于有机与有机-无机复合激光材料方面的研究，在高性能有机激光材料(J. Am. Chem. Soc.2016,138,1118-1121;J. Am. Chem. Soc.2021,143,20249-20255;Angew. Chem. Int. Ed.2023,62,e202309386)、激子极化激元激光(Nat. Commun.2021,12,3265;Adv. Mater.2022，34，2106095)、有机微纳激光集成器件(Sci. Adv.2015,1,e1500257;Nat. Commun.2019,10,870;Sci. Adv.2021,7,eabh3530)等方面开展了系统性的研究工作。近日，赵永生课题组与董海云课题组的研究人员利用离子掺杂策略，诱导产生新能级来捕获部分载流子，抑制了钙钛矿材料中由电子-空穴交换作用主导的自旋弛豫机制，从而首次在实验上实现了钙钛矿自旋极化激光。
锰掺杂钙钛矿微晶实现自旋极化激光
研究人员合成了有机-无机杂化钙钛矿微晶MAPbBr3作为研究模型。他们首先利用圆偏振瞬态吸收测试探究了MAPbBr3微晶中的载流子自旋弛豫动力学，揭示了MAPbBr3微晶在激光状态下最主要的自旋弛豫途径是基于电子-空穴交换相互作用的Bir–Aronov–Pikus (BAP)机制。因此，他们提出了Mn离子掺杂策略在MAPbBr3微晶中构筑新的能级，通过捕获部分空穴以削弱电子-空穴交换相互作用，从而延长载流子自旋弛豫寿命。最终，他们首次在钙钛矿材料体系中实现了自旋极化激光，圆偏振度高达27.3%。值得注意的是，掺杂的Mn离子作为典型的磁性离子，能够增强MAPbBr3微晶中的塞曼效应，并实现磁场对载流子自旋极化度的影响，从而实现了对自旋极化钙钛矿激光的磁操纵。
该工作建立了一种离子掺杂能级控制钙钛矿材料载流子自旋极化进而实现可控自旋极化激光的策略，为设计和优化面向高性能自旋光电子器件的钙钛矿材料提供了重要的科学依据。相关研究成果发表在Nature Communications期刊上(https://www.nature.com/articles/s41467-024-55234-6)。论文第一作者为博士生李鹏昊，通讯作者为董海云研究员和赵永生研究员。
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